Philosophe, il est également lexicographe, surtout connu pour son Dictionnaire de la langue française, communément appelé Le Littré. Il est également député, membre de l’Académie française et de l’Académie des Inscriptions et des Belles Lettres.
Député, il s’engage aux côtés de Georges Boulanger (1837/1891). Après la mort de ce dernier, il rallie des rangs républicains. Il est député de l’Orne de 1866 à 1870, puis de 1876 à sa mort.